中国康复科学所康复医学研究部于艳主任团队与首都师范大学陈郑博教授团队开展合作,在纳米酶设计与创面修复领域取得重要突破。2025年2月,双方共同完成的创新性研究成果《Coordination Engineering in Fe-Mn Dual-Atom Nanozyme: Yielding ROS Storm to Efficiently Promote Wound Healing》正式发表于材料科学领域权威期刊《Advanced Functional Materials》(中科院一区,IF=18.5)。论文通讯作者为康复医学研究部于艳、首都师范大学陈郑博和王果,第一作者为康复医学研究部孙明明和首都师范大学蒋辰玥。多重耐药细菌感染已成为全球公共卫生问题。为了解决这一困境,单原子纳米酶已被用作多功能抗生素。然而,单个纳米酶的功效受到其有限的催化活性和抗菌作用的阻碍。因此,作者通过硫原子部分调节 Fe-Mn 双位配位构建了一种新型 N3-Fe1-Mn1-N2S 纳米酶 (Fe/Mn-SNC),相邻的 Mn 和 Fe 双单原子对装饰在卵黄壳状碳骨架上。开发的 Fe/Mn-SNC 具有优异的多酶样级联活性(氧化酶、超氧化物和过氧化物酶样活性)。它通过其氧化酶样活性催化 O2转化为 O2·-,然后通过其超氧化物样酶特性分解成 H2O2。最终,žOH 是在过氧化物酶样活性的影响下产生的。这个过程可以在不添加 H2O2的情况下有效地杀死细菌,有助于克服细菌耐药性问题。密度泛函理论计算表明,直接配位的 S 原子增强了氧化酶样活性。Fe-Mn 双原子位点为增强超氧化酶和过氧化物酶样活性提供了一个额外的活性位点。Fe/Mn-SNC 具有高抗菌效果和生物安全性,在医疗技术和消费者护理方面显示出广泛的潜在应用。该项工作为设计用于抗菌应用的多功能单原子纳米酶开辟了一条新途径。要点分析:要点一:纳米酶的制备:通过一步热解策略,以Fe和Mn为金属节点,2-甲基咪唑为配位连接体,合成FeMn金属有机框架(FeMn-ZIF-8),然后在管式炉中进行热解处理,制备出具有核壳结构的Fe/Mn-SNC双原子纳米酶。要点二:抗菌效果:Fe/Mn-SNC对E. coli和MRSA的抗菌效果显著,最低抑制浓度为100μg/mL,细菌存活率低于5%。与纳米银抗菌溶液相比,Fe/Mn-SNC处理的细菌细胞膜出现更多皱纹和塌陷,表明其更强的抗菌能力。图1. 材料的合成及表征图2. Fe/Mn-SNC可促进感染性伤口愈合总之,作者以 Fe 和 Mn 为前驱体,以 2 甲基咪唑为配位连接子,采用一步热解策略制备双原子位点 Fe/Mn-SNC,相邻的 Fe-N3和 Mn-N2S 位点装饰在类似于蛋黄壳结构的碳框架中。作者开发了一种基于双原子 Fe/MnSNC 纳米酶的协同抗菌平台,该平台具有 GSH 降解能力和级联多酶样活性,包括 OXD-、SOD- 和 POD-like,用于 ROS 生成。实验探索结合 DFT 计算表明,S 和 Mn 之间的直接配位赋予了 Fe/Mn-SNC 优异的类 OXD 性质,而双原子位点赋予了 Fe/Mn-SNC 良好的 SOD 和 POD 样性质。Fe/Mn-SNC 对大肠杆菌的细菌灭活率高达 92.26%,对 MRSA 的细菌灭活率高达 92.97%。在体内感染创面模型中,Fe/Mn-SNC 显著促进创面愈合,对正常组织器官无明显病理损伤。总的来说,这种协同抗菌方法不仅为治疗细菌感染提供了策略,而且为合理设计具有优异抗菌活性的多纳米酶提供了重要指导。全文链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202424599
2025-04-08